本發(fā)明涉及一種逆向設(shè)計納米粒子自組裝結(jié)構(gòu)相界線的計算方法。

背景技術(shù)：

1、納米粒子(nps)的自組裝在通過自底而上的方法制造復(fù)雜功能超材料方面具有巨大的潛力。在納米粒子自組裝系統(tǒng)中，這些組裝體的有序結(jié)構(gòu)由大小、形狀、組成、nps的相互作用和環(huán)境條件決定的。

2、在納米粒子自組裝系統(tǒng)模擬中，通過引入多個自由參數(shù)以表征納米顆粒的自組裝系統(tǒng)，可以發(fā)現(xiàn)豐富的自組裝結(jié)構(gòu)。然而，獨立參數(shù)的增加擴大了參數(shù)空間，使得手動搜索目標(biāo)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定區(qū)域(相界線)既耗時又乏味，從而使新的自組裝結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)復(fù)雜化。

3、趙等人(acs?macro?lett.2021,10,598-602)基于主動機器學(xué)習(xí)自主構(gòu)建嵌段聚合物相圖，雖然主動學(xué)習(xí)模型能夠高效繪制相圖，但是仍然需要小樣本的數(shù)據(jù)集初始化模型，同時該模型主要用于繪制相圖，當(dāng)我們的關(guān)注點在某一種結(jié)構(gòu)的相區(qū)時，該方法并不夠有效，另外，該模型中結(jié)構(gòu)的自動標(biāo)注并沒有使用更為通用的標(biāo)準(zhǔn)。

4、如何開發(fā)一個強大的逆向設(shè)計方案來高效地繪制納米粒子自組裝系統(tǒng)中所需目標(biāo)結(jié)構(gòu)的相界線是目前亟需解決的技術(shù)問題。

技術(shù)實現(xiàn)思路

1、(1)要解決的技術(shù)問題

2、本發(fā)明針對目前自組裝結(jié)構(gòu)相區(qū)繪制技術(shù)成本高、效率低的缺陷，提供了一種逆向設(shè)計納米粒子自組裝結(jié)構(gòu)相界線的計算方法。本發(fā)明結(jié)合計算機模擬、機器學(xué)習(xí)和全局優(yōu)化算法高效地獲取復(fù)雜自組裝系統(tǒng)目標(biāo)結(jié)構(gòu)的形成條件并繪制目標(biāo)結(jié)構(gòu)的相界線。本發(fā)明通過實驗經(jīng)驗結(jié)構(gòu)和數(shù)學(xué)模型設(shè)計候選結(jié)構(gòu)作為數(shù)據(jù)集，加速了新結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)，所需的“實驗”成本和“實驗”時間大大減少。

3、(2)技術(shù)方案

4、本發(fā)明主要是通過以下技術(shù)方案解決上述技術(shù)問題的。

5、本發(fā)明提供了一種逆向設(shè)計納米粒子界面自組裝結(jié)構(gòu)的計算方法，其包括：

6、一候選目標(biāo)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建模塊，用于通過實驗?zāi)M輸出的經(jīng)驗結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集和滿足數(shù)學(xué)幾何方程的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集構(gòu)建候選結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集；

7、一納米粒子自組裝模擬模塊，采用蒙特卡洛模擬二元納米粒子界面自組裝系統(tǒng)；

8、一結(jié)構(gòu)相似度預(yù)測模塊，采用卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(cnn)作為代理模型實現(xiàn)目標(biāo)結(jié)構(gòu)與搜索結(jié)構(gòu)之間的相似度度量；

9、一目標(biāo)結(jié)構(gòu)優(yōu)化結(jié)果輸出模塊，以自組裝系統(tǒng)的自由參數(shù)為參數(shù)空間，指定一種候選結(jié)構(gòu)作為模擬的初始化結(jié)構(gòu)，在參數(shù)空間中采用bo算法優(yōu)化cnn代理模型構(gòu)建的相似度函數(shù)，循環(huán)迭代直至適應(yīng)度函數(shù)接近1.0；所優(yōu)化的相似度函數(shù)為：

10、

11、其中，ω表示參數(shù)搜索空間，ptarget(x)為cnn模型在自由參數(shù)向量x處的目標(biāo)結(jié)構(gòu)的預(yù)測概率分量。

12、本發(fā)明適用于自由參數(shù)復(fù)雜的二元納米粒子的自組裝實驗或模擬，特別在模擬計算體系中，更容易實現(xiàn)該系統(tǒng)的自動化；另外，還可以用于解決目標(biāo)結(jié)構(gòu)二維或三維相界線的繪制，對于可以獲得衍射圖案的模擬體系，cnn是通用性的預(yù)測和分類代理模型。

13、本發(fā)明中，候選結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集一方面來自本領(lǐng)域中已有的經(jīng)驗結(jié)構(gòu)，除此之外，候選結(jié)構(gòu)的設(shè)計基于二維兩硬盤三角形堆積方程，求解該方程可獲得大量二元納米粒子自組裝結(jié)構(gòu)排列，根據(jù)數(shù)學(xué)領(lǐng)域的總結(jié)，可以直接構(gòu)建這些有序排列結(jié)構(gòu)的粒子坐標(biāo)作為候選結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集。

14、本發(fā)明中，衍射圖案的構(gòu)建為本領(lǐng)域常規(guī)的計算方法，一般是指定固定的盒子大小，基于以下公式獲得：

15、

16、其中密度的傅里葉變換,ri是粒子i的位置,v是波矢量，v由以下公式?jīng)Q定:

17、

18、其中，nx和ny是區(qū)間中的兩個整數(shù)[-64,64]，l是盒子的長度和寬度，本工作中考慮的衍射圖樣建立在128×128網(wǎng)格上。

19、本發(fā)明中所使用的bo算法是優(yōu)化算法中常用的算法，該算法能夠在較短的迭代步數(shù)內(nèi)收斂的目標(biāo)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定區(qū)域，采集函數(shù)使用常用的lcb采集函數(shù)。

20、本發(fā)明中，分別在二維和三維參數(shù)空間中對目標(biāo)結(jié)構(gòu)進行搜索，bo算法的樣本采樣一般是在指定的參數(shù)空間中根據(jù)參數(shù)空間維度建立參數(shù)向量；自由參數(shù)可以為上述自組裝模型中的ε和χ或者引入更多的自由參數(shù)組成。

21、本發(fā)明中，根據(jù)本領(lǐng)域逆向設(shè)計常規(guī)，需要設(shè)計一個描述搜索樣本結(jié)構(gòu)與目標(biāo)結(jié)構(gòu)相似程度的優(yōu)化函數(shù)，采用兩種納米粒子分開計算的衍射圖案來訓(xùn)練cnn代理模型作為評價相似度的函數(shù)，搜索樣本結(jié)構(gòu)與目標(biāo)結(jié)構(gòu)的相似度程度越高，cnn將給出更接近1.0的預(yù)測。

22、本發(fā)明中，優(yōu)化算法的迭代終止條件是相似度預(yù)測小于10-4且5個迭代步數(shù)后終止或迭代次數(shù)到達50次。

23、本發(fā)明中主動學(xué)習(xí)模型使用標(biāo)簽傳播算法為常規(guī)的圖分類算法，最小自信法為優(yōu)選的不確定采樣方法，具體的算法流程如下：

24、首先將參數(shù)空間劃分為一個有限網(wǎng)格，其中所有格點構(gòu)成采樣集g。lpa根據(jù)標(biāo)記的樣本，對參數(shù)空間中的所有樣本點進行分類。具體來說，我們使用從逆向搜索中獲得的收斂樣本作為初始采樣點。我們用向量p＝[α，β，……]表示一個樣本點分屬不同結(jié)構(gòu)的概率分布，lpa將推導(dǎo)出參數(shù)空間位置x處所有未檢查點的標(biāo)記相p的概率分布p(g,p)。p(g,p)用于通過邊緣抽樣估計器計算不確定性分?jǐn)?shù)s(g)，不確定性分?jǐn)?shù)最大的樣本將作為下一個采樣樣本，接下來通過模擬模塊獲得樣本結(jié)構(gòu)并使用cnn模型標(biāo)記該結(jié)構(gòu)，假設(shè)樣本結(jié)構(gòu)與目標(biāo)結(jié)構(gòu)一致，則標(biāo)記為1，除此之外的任何其它結(jié)構(gòu)將全部被標(biāo)記為2(非目標(biāo)結(jié)構(gòu))，這將算法改進為適用于目標(biāo)結(jié)構(gòu)相區(qū)的繪制。重復(fù)上述步驟，直到相界線預(yù)測不再發(fā)生改變。

技術(shù)特征：

1.一種逆向設(shè)計納米粒子自組裝結(jié)構(gòu)相界線的計算方法，其特征在于，其包括：

2.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，所述候選結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集的構(gòu)建包括：一方面，基于模擬實驗獲得大量穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的坐標(biāo)文件；另一方面，基于粒子排列規(guī)則構(gòu)建潛在的候選新結(jié)構(gòu)；通常，由于結(jié)構(gòu)穩(wěn)定域不一致，每種結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)數(shù)量并不一致，為了保證cnn模型訓(xùn)練的效果，每種結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)按照數(shù)據(jù)數(shù)量最多的結(jié)構(gòu)進行復(fù)制。

3.根據(jù)權(quán)利要求2所述的計算方法，其特征在于，在納米粒子自組裝體系中，粒子排列滿足一定的規(guī)則，規(guī)則可以是公認(rèn)規(guī)范，如晶胞的點群和晶系描述，也可以基于單純的數(shù)學(xué)幾何方程，甚至可以是生成模型。

4.根據(jù)權(quán)利要求2所述的計算方法，其特征在于，通過數(shù)學(xué)幾何方程設(shè)計新的候選結(jié)構(gòu)有助于在搜索過程中發(fā)現(xiàn)參數(shù)空間中潛在的新結(jié)構(gòu)。

5.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，納米粒子自組裝體系采用常用的模擬方法，包括蒙特卡洛模擬、分子動力學(xué)模擬等。

6.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，cnn代理模型基于候選結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集構(gòu)建；首先將納米粒子的三維坐標(biāo)投射到二維平面上，然后基于傅里葉變換將實空間粒子坐標(biāo)投射到倒空間以獲得衍射圖案。

7.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，所述自由參數(shù)為兩個及以上的描述自組裝系統(tǒng)的熱力學(xué)或粒子屬性的相互作用參數(shù)等任意有研究意義的體系參數(shù)，參數(shù)向量是由自由參數(shù)所構(gòu)成的參數(shù)空間中的樣本點。

8.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，全局優(yōu)化算法所優(yōu)化的相似度函數(shù)為:

9.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，所述全局優(yōu)化算法為貝葉斯優(yōu)化算法(bo)。

10.根據(jù)權(quán)利要求1所述的計算方法，其特征在于，主動學(xué)習(xí)中所述圖算法為標(biāo)簽傳播算法(lpa)，采樣方法為最小自信法(lc)，主動學(xué)習(xí)的原理主要是:

11.根據(jù)權(quán)利要求9所述的計算方法，其特征在于，lpa的初始化使用逆向搜索的收斂樣本作為初始化樣本，無需小批量經(jīng)驗樣本數(shù)據(jù)集。

12.根據(jù)權(quán)利要求9所述的計算方法，其特征在于，lpa的結(jié)構(gòu)標(biāo)記分為目標(biāo)結(jié)構(gòu)和非目標(biāo)結(jié)構(gòu)。

13.根據(jù)權(quán)利要求9所述的計算方法，其特征在于，lpa的結(jié)構(gòu)標(biāo)記使用訓(xùn)練好的cnn代理模型來進行判別。cnn代理模型有兩個作用，一是在逆向搜索中作為優(yōu)化函數(shù)。二是在主動學(xué)習(xí)中完成樣本的自動標(biāo)注。

技術(shù)總結(jié)
本發(fā)明公開了一種逆向設(shè)計納米粒子自組裝結(jié)構(gòu)相界線的計算方法，該系統(tǒng)包含了候選目標(biāo)結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)集的構(gòu)建模塊；納米粒子自組裝模擬模塊；結(jié)構(gòu)相似度預(yù)測模塊，用于通過卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為代理模型實現(xiàn)目標(biāo)結(jié)構(gòu)與搜索結(jié)構(gòu)之間的相似度度量；目標(biāo)結(jié)構(gòu)自由參數(shù)優(yōu)化模塊，用于優(yōu)化以卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)代理模型構(gòu)建的相似度函數(shù)；相界線繪制模塊，用于采用主動學(xué)習(xí)方法繪制相界線。本發(fā)明基于逆向設(shè)計提供主動學(xué)習(xí)方法繪制相邊界的初始樣本，無需額外的小批量經(jīng)驗樣本，采用上述計算方法減少了計算的實驗成本和時間，加速了自組裝結(jié)構(gòu)的相界線繪制。此外，本發(fā)明提供了額外的候選結(jié)構(gòu)設(shè)計方案，有利于新結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)，促進其在納米自組裝理論和材料合成中的應(yīng)用。

技術(shù)研發(fā)人員：邵明旭,張良順
受保護的技術(shù)使用者：華東理工大學(xué)
技術(shù)研發(fā)日：
技術(shù)公布日：2025/5/8