本發(fā)明涉及大氣揮發(fā)性有機物來源分析，尤其涉及一種基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析方法及系統(tǒng)。

背景技術(shù)：

1、正定因子矩陣法(positive?matrix?factorization,，簡稱pmf)受體模型是一種非常有效評估vocs來源的分析方法。

2、pmf受體模型解析大氣揮發(fā)性有機物(簡稱vocs)來源的前提假設(shè)是污染物從排放源到受體監(jiān)測點不發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)。然而在實際大氣環(huán)境中，從排放源通過大氣傳輸?shù)竭_受體點監(jiān)測時，揮發(fā)性有機物會發(fā)生不同程度損耗，而且受大氣湍流擴散影響，這使得采用pmf受體模型對實際大氣中的vocs來源的解析結(jié)果存在偏差。

技術(shù)實現(xiàn)思路

1、本發(fā)明提供一種基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析方法及系統(tǒng)，其主要目的在于提高pmf受體模型對實際大氣中vocs來源的解析精度。

2、為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明提供的一種基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析方法，包括：

3、獲取[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度及示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)，計算[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度及實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)；

4、利用所述[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度、[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度、實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)及示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)構(gòu)建光化學(xué)齡參數(shù)化模型；

5、根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度，并利用預(yù)構(gòu)建的觀測儀器觀測[nmhcs]人為排放觀測濃度，得到全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度，其中，全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度指：[ovocs]一次人為排放理論濃度及[nmhcs]人為排放觀測濃度；

6、對所述全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度進行光化學(xué)損耗訂正及大氣擴散修正，得到[vocs]一次人為排放初始濃度；

7、根據(jù)預(yù)構(gòu)建的pmf受體模型，利用所述[vocs]一次人為排放初始濃度進行vocs來源解析

8、可選地，所述計算[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度及實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)，包括：

9、獲取苯系物種對的排放濃度比及觀測濃度比，其中，所述苯系物種對中的兩個苯系物種來源相同且化學(xué)活性不同；

10、根據(jù)預(yù)構(gòu)建的[oh]暴露量公式，利用所述排放濃度比及觀測濃度比計算[oh]暴露量；

11、獲取異戊二烯觀測濃度，根據(jù)所述[oh]暴露量及異戊二烯觀測濃度，利用下式計算異戊二烯初始排放濃度：

12、

13、其中，表示異戊二烯初始排放濃度，表示時刻的異戊二烯觀測濃度，表示異戊二烯反應(yīng)速率常數(shù)，表示[oh]暴露量；

14、利用預(yù)構(gòu)建的光解速率公式計算[ovocs]光解速率；

15、根據(jù)所述[ovocs]光解速率，利用預(yù)構(gòu)建的[ovocs]反應(yīng)速率公式計算實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)。

16、可選地，所述[oh]暴露量公式如下所示：

17、

18、其中，表示[oh]暴露量，表示苯系物種對中物種c與oh自由基的反應(yīng)速率常數(shù)，表示苯系物種對中物種b與oh自由基的反應(yīng)速率常數(shù)，表示自然對數(shù)符號，表示物種c與物種b在時刻的排放濃度比，表示物種c與物種b在時刻的觀測濃度比。

19、可選地，所述光解速率公式如下所示：

20、

21、其中，表示[ovocs]光解速率，表示[ovocs]在晴朗天空條件下的光解速率，表示在晴朗天空條件下的光解速率，表示測定的光解速率。

22、可選地，所述[ovocs]反應(yīng)速率公式如下所示：

23、

24、其中，表示實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)，表示參考[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)，表示[ovocs]光解速率，表示oh自由基濃度。

25、可選地，所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型如下所示：

26、

27、

28、

29、其中，表示[ovocs]觀測濃度，表示示蹤物觀測濃度，表示[ovocs]相對于示蹤物的排放比變量，表示示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)，表示示蹤物觀測濃度，表示[ovocs]前體物相對于示蹤物的排放比變量，表示[ovocs]前體物與oh自由基的反應(yīng)速率變量，表示[ovocs]相對于異戊二烯初始排放濃度的排放比變量，表示[ovocs]背景濃度。

30、可選地，所述根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度，包括：

31、利用所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型對所述實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)、[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度、[oh]暴露量及異戊二烯初始排放濃度進行非線性擬合，并根據(jù)預(yù)設(shè)的最小二乘法計算[ovocs]相對于示蹤物的排放比、[ovocs]前體物相對于示蹤物的排放比、[ovocs]前體物與oh自由基的反應(yīng)速率常數(shù)以及[ovocs]相對于異戊二烯初始排放濃度的排放比以及[ovocs]背景濃度；

32、將所述[ovocs]相對于示蹤物的排放比、[ovocs]前體物相對于示蹤物的排放比、[ovocs]前體物與oh自由基的反應(yīng)速率常數(shù)以及[ovocs]相對于異戊二烯初始排放濃度的排放比以及[ovocs]背景濃度代入所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型進行計算，得到[ovocs]一次人為排放理論濃度。

33、可選地，所述對所述全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度進行光化學(xué)損耗訂正及大氣擴散修正，得到[vocs]一次人為排放初始濃度，包括：

34、根據(jù)所述全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度，利用下式計算[]反應(yīng)速率擬合值：

35、

36、其中，[vocsi]t表示第i種[vocs]在t時刻的一次人為排放觀測濃度，eri表示第i種[vocs]相對于預(yù)設(shè)的全譜示蹤物的排放比，kmodel,i表示第i種[vocs]反應(yīng)速率擬合值；

37、獲取[vocsi]反應(yīng)速率理論常數(shù)，根據(jù)所述[vocsi]反應(yīng)速率理論常數(shù)、[vocsi]反應(yīng)速率擬合值利用下式計算經(jīng)驗系數(shù)：

38、

39、其中，表示經(jīng)驗系數(shù)，ktheoretical,i表示第i種[vocs]反應(yīng)速率理論常數(shù)；

40、根據(jù)所述經(jīng)驗系數(shù)，利用下式計算[vocs]一次人為排放初始濃度：

41、

42、其中，[vocsi]0表示第i種[vocs]一次人為排放初始濃度。

43、可選地，所述根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度之后，所述方法還包括：

44、在預(yù)構(gòu)建的大氣揮發(fā)性有機物集中依次提取大氣揮發(fā)性有機物，獲取所述大氣揮發(fā)性有機物的多組示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集及多組示蹤物-[ovocs]驗證集，其中，所述示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集中示蹤物訓(xùn)練濃度為自變量，[ovocs]觀測訓(xùn)練濃度為因變量，每組示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集及每組示蹤物-[ovocs]驗證集與示蹤物類別相對應(yīng)，所述多組示蹤物-[ovocs]驗證集根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算獲取，所述大氣揮發(fā)性有機物屬于非甲烷碳氫化合物或含氧揮發(fā)性有機物；

45、在預(yù)構(gòu)建的機器學(xué)習(xí)算法集中依次提取初始機器學(xué)習(xí)算法，其中，所述初始機器學(xué)習(xí)算法包括：決策樹算法、隨機森林算法、極端隨機樹算法、梯度提升決策樹算法、adaboost算法、catboost算法、xgboost算法、lightgbm算法；

46、在所述多組示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集中依次提取示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集；

47、利用所述示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集對所述初始機器學(xué)習(xí)算法進行訓(xùn)練，得到目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法；

48、利用所述示蹤物-[ovocs]驗證集對所述目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法進行驗證，得到預(yù)測精度集，計算所述預(yù)測精度集的預(yù)測精度均值，其中，所述預(yù)測精度集中的預(yù)測精度表示所述目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法對所述示蹤物類別的投票評分值；

49、匯總各組示蹤物-[ovocs]訓(xùn)練集對應(yīng)的預(yù)測精度均值，得到預(yù)測精度均值集；

50、匯總各個目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法對應(yīng)的預(yù)測精度均值集，得到多組預(yù)測精度均值集；

51、利用如下公式，根據(jù)所述多組預(yù)測精度均值集計算示蹤物評分值，得到示蹤物評分值集：

52、

53、其中，表示第p種示蹤物的示蹤物評分值，q表示目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法個數(shù)，表示第q個目標(biāo)機器學(xué)習(xí)算法對第p種示蹤物的預(yù)測精度均值；

54、在所述示蹤物評分值集中提取最大示蹤物評分，識別所述最大示蹤物評分對應(yīng)的示蹤物類別；

55、將所述最大示蹤物評分對應(yīng)的示蹤物類別作為所述大氣揮發(fā)性有機物的目標(biāo)示蹤物。為實現(xiàn)上述目的，本發(fā)明還提供一種基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析系統(tǒng)，包括：

56、光化學(xué)齡參數(shù)化模型構(gòu)建模塊，用于獲取[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度及示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)，計算[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度及實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)；利用所述[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度、[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度、實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)及示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)構(gòu)建光化學(xué)齡參數(shù)化模型；

57、[ovocs]一次人為排放觀測濃度計算模塊，用于根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度，并利用預(yù)構(gòu)建的觀測儀器觀測[nmhcs]人為排放觀測濃度，得到全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度，其中，全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度指：[ovocs]一次人為排放理論濃度及[nmhcs]人為排放觀測濃度；

58、[vocs]一次人為排放初始濃度計算模塊，用于對所述全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度進行光化學(xué)損耗訂正及大氣擴散修正，得到[vocs]一次人為排放初始濃度；

59、[vocs]來源解析模塊，用于根據(jù)預(yù)構(gòu)建的pmf受體模型，利用所述[vocs]一次人為排放初始濃度進行vocs來源解析。

60、為了解決上述問題，本發(fā)明還提供一種電子設(shè)備，所述電子設(shè)備包括：

61、存儲器，存儲至少一個指令；及

62、處理器，執(zhí)行所述存儲器中存儲的指令以實現(xiàn)上述所述的基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析方法。

63、為了解決上述問題，本發(fā)明還提供一種計算機可讀存儲介質(zhì)，所述計算機可讀存儲介質(zhì)中存儲有至少一個指令，所述至少一個指令被電子設(shè)備中的處理器執(zhí)行以實現(xiàn)上述所述的基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析方法。

64、本發(fā)明為解決背景技術(shù)所述問題，需要先構(gòu)建光化學(xué)齡參數(shù)化模型，再根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度，由于光化學(xué)齡參數(shù)化模型包括已知參數(shù)、多種未知變量、多組可測參數(shù)及多組可計算參數(shù)，其中，已知參數(shù)為：示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)；多組未知變量包括：[ovocs]相對于示蹤物的排放比變量、[ovocs]前體物相對于示蹤物的排放比變量、[ovocs]前體物與oh自由基的反應(yīng)速率變量、[ovocs]相對于異戊二烯初始排放濃度的排放比變量及[ovocs]背景濃度；多組可測參數(shù)包括：[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度；多組可計算參數(shù)包括：[oh]暴露量、參考[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)以及異戊二烯初始排放濃度，因此可以先獲取[ovocs]觀測濃度、示蹤物觀測濃度及示蹤物反應(yīng)速率常數(shù)，再計算[oh]暴露量、異戊二烯初始排放濃度及實際[ovocs]反應(yīng)速率常數(shù)，此時即可根據(jù)上述獲取及計算得到的參數(shù)與多組未知變量構(gòu)建光化學(xué)齡參數(shù)化模型，再根據(jù)所述光化學(xué)齡參數(shù)化模型計算[ovocs]一次人為排放理論濃度，并利用預(yù)構(gòu)建的觀測儀器觀測[nmhcs]人為排放觀測濃度，得到全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度，其中，全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度指：[ovocs]一次人為排放理論濃度及[nmhcs]人為排放觀測濃度，由于存在大氣光化學(xué)損耗及大氣擴散，需要對所述全譜[vocs]一次人為排放觀測濃度進行光化學(xué)損耗訂正及大氣擴散修正，得到[vocs]一次人為排放初始濃度，最后根據(jù)預(yù)構(gòu)建的pmf受體模型，利用所述[vocs]一次人為排放初始濃度進行vocs來源解析，完成基于受體模型的一次人為排放vocs的來源分析。因此，本發(fā)明可提高提高pmf受體模型對實際大氣中vocs來源的解析精度。